접착제는 서로 다른 두 기판을 붙여 주는 물질로 산업 전반에 걸쳐 널리 사용되고 있다. 특히 접착제는 작동 메커니즘에 따라 크게 두 가지로 분류되는데 반응성 접착제와 감압성 접착제로 구분 할 수 있다. 반응성 접착제는 두 기판 사이에서 화학적 반응을 구축하여 강한 결합을 형성하는 물질을 의미하며, 감압성 접착제는 단순 표면 접착력에 의존하여 두 표면을 붙일 수 있는 물질을 의미한다. 이러한 기존의 접착제들은 외부 자극에 감응하는 정도가 떨어지며, 일정한 수준의 접착력을 가지고 있어 최근 산업에서는 새로운 접착제가 요구되고 있다. 외부 자극에 감응하여 접착력의 증감을 나타낼 수 있는 스마트 물질은 다층 포장재, 부품조립, 전자부품 제조 등의 고도화된 산업 공정에 직접적으로 응용될 수 있고 이를 토대로 공정의 편의성을 증가시킬 수 있을 것으로 기대된다. 하지만, 기존 접착제 대비 적용 환경이 다양하기 때문에 우수한 열적 기계적 성질이 요구되는데 현재의 접착제 기술로는 구현이 힘든 상황이다. 본 연구에서는 우수한 열적 기계적 특성을 만족시킬 수 있는 스마트 접착제로, 사다리형 모양의 폴리실세스퀴옥산 주쇄를 기반으로 하는 접착제를 개발하였다. 폴리실세스퀴옥산의 측쇄에 흐름성 및 접착성을 도입하기 위하여 알킬그룹을 도입하고, 또한 가역적 특성은 열에 감응하는 동적 공유결합인 디엘스-알더 반응을 응용하여 스마트 접착제를 개발하였다. 합성된 고분자와 다이엔 구조로 이루어진 가교제를 혼합하여 필테스트 및 프로브택 측정기를 활용하여 접착력을 평가하였다. 가교제의 길이가 긴 샘플일수록 접착력 변화의 차이가 비례하게 증가하였으며 여러 사이클 동안 가역성이 뚜렷하게 나타났다. 이를 FT-IR, XRD 등의 분석적인 방법과 함께 한센 용해도 변수를 활용한 이론적인 방법으로 해석하여 고분자의 유연화 정도가 가역성에 큰 영향을 미치는 것을 확인 할 수 있었다. 알킬기가 긴 가교제가 적용되어 고분자의 유연성이 증가되었을 때 가교 밀도가 크게 증가하였고, 가역 반응에서 접착력의 회복율이 100%에 달하는 수준을 보였다. 또한 해당 소재는 단단한 사다리꼴 형태의 주쇄 구조를 갖기 때문에 열적 기계적 평가에서 기존 접착제 대비 안정적인 형태를 보이는 것으로 확인되었다. 이의 우수한 성능을 기반으로, 기존 상용화된 접착제 대비 스마트 접착제에 있어서 대체제로 자리잡을 수 있을 것이라고 기대된다.
Adhesive materials play an important role in the industry. In fact, conventional adhesives including reactive adhesives and pressure-sensitive adhesives (PSA) have been widely used for various purposes, but their usage has been limited in advanced applications due to their constant adhesion strengths. As the industry gets advanced, smart adhesive materials, which can convert adhesion forces via simple stimuli, have been in strong demand for specialized applications such as multilayer packaging and automotive assembly. Several switchable adhesives using acrylate polymer or PDMSbased composite have been reported, but the soft nature of these polymers induces a lack of thermal and mechanical stability, and their application is limited for practical purposes. Thermal-switchable ladder-like poly(silsesquioxane) (LPSQ) adhesives using the Diels-Alder reaction were synthesized and utilized as reversible adhesion materials. The LPSQ polymer was blended with various diene crosslinkers and its reversible features were evaluated. LPSQ adhesives with long alkyl crosslinkers, including LPSQ-Oct and LPSQ-Dec, exhibit tremendous reversibility in thermal switchable adhesion. The effect of chain flexibility in the LPSQ series on the reversible Diels-Alder and retro Diels-Alder reactions was experimentally and theoretically demonstrated. Moreover, these thermally switchable LPSQ adhesives present excellent mechanical and thermal stabilities compared to commercial adhesives, and they are expected to be potential materials for adhesion applications.