인류는 산업혁명 이후 화석 연료, 석유, 탄소 기반 석탄을 사용하여 발전을 이룩했다. 그러나 화석 연료는 지구 에너지 시스템에서 중요한 역할을 하지만 지구 기후 변화의 주요 원인이기도 하다. 이 문제를 해결하기 위해 재생 에너지를 활용한 물 전기 분해는 깨끗한 수소 에너지를 얻는 차세대 기술로 화학 및 제조업 분야에서 성장하고 있다. 수소는 고부가가치 화학 제품을 합성하는 화학 산업 공정에서 중요한 역할을 한다. 따라서, 수전해 기술은 온실 가스를 줄이고 이산화탄소 배출량을 감소시켜 기후 변화를 완화할 수 있기 때문에 핵심 기술로 각광받고 있다.
음이온 교환막 (AEM) 전기분해를 사용한 물 전기분해는 지난 10년 동안 놀라운 발전을 했다. 그럼에도, 산업화를 위한 AEM 전기분해의 단점인 고가의 비용을 줄이기 위해 적용하는 비귀금속 촉매의 개발은 여전히 어려운 과제이다. 일반적으로 높은 활성의 내식성 다금속 합금을 적용할 수 있는데, 특히 Fe, Co, Ni 및 Mn과 같은 전이 금속이 OER 전기 촉매로서 합성이 이뤄지고 있다. 하지만 복잡성과 비선형의 특성으로 3성분계 이상의 촉매 합성에 어려움을 겪고 있다. 이를 해결하고자, 구성과 비율을 최적화하여 금속 조정을 통해 더 복잡한 5성분계 불균일 촉매인 MnaFebCocNidCe(1-a-b-c-d)/C를 합성했다.
최근에는 모델 구축에 따른 어려움을 피하기 위해 머신러닝 기반의 최적화 방법이 주목받고 있다. 이러한 접근 방식은 실험데이터의 입력 및 출력 관계에 중점을 둔다. 따라서 값비싼 첫 번째 원칙 모델을 구성하지 않고도 최적에 가까운 조건을 식별할 수 있다. GPBO (Gaussian process Bayesian optimization)는 블랙박스 최적화 문제에서 성공적으로 구현할 수 있는 잘 알려진 방법론이다. 이 방법은 주어진 데이터를 사용하여 대리 모델을 구성하고 대리 모델 최적화를 사용하여 추가 데이터 수집을 수행하는 절차를 가진다. 이러한 과정을 통해 체계적인 데이터 수집 및 최적의 실험 설계 및 프로세스 최적화가 이뤄진다.
본 연구에서는 GPBO를 이용하여 Oxygen evolution reaction (OER)에 참여하는 촉매 조성 최적화를 수행하였다. 이 과정을 통해서 57개의 실험 데이터가 반복적으로 수집되었고, 조성 데이터를 기반으로 촉매가 합성되었다. 그리고 통계분석을 수행하여 합성된 촉매의 성능을 유의미한 상관관계로 검증했다. 따라서, 본 결과가 불균일 촉매의 합성을 위한 비금속의 종류 및 최적의 배합 조건 선정에 기여되길 바란다.
Mankind has achieved development by using fossil fuels, petroleum and carbon-based coal since the Industrial Revolution. Fossil fuels play an important role in the globe energy system. However, they drive out several negative impacts on global climate change. To solve this problem, it is promising to obtain clean hydrogen energy through water electrolysis with the assistance of renewable energy. The application of this technology is prospective because it can reduce heat-trapping gas and mitigate climate change by protecting the carbon dioxide emission. Furthermore, hydrogen is important in the chemical industry process by synthesizing high-value chemical products.
Water electrolysis with anion exchange membrane (AEM) electrolysis has been considered a remarkable development in the past decade. However, the development of non-noble metal catalysts remains challenging to decrease the cost of AEM electrolysis for industrialization. To solve this problem, corrosion resistant multi-metallic alloys can be applied with high activity.
Transition metals such as Fe, Co, Ni and Mn are considered ambitious substitutes for OER electrocatalysts. Inspired by this, we can optimize its composition and proportions to produce more complex MnaFebCocNidCe(1−a−b−c−d)/C via tuning metals. Its composition is a challenging problem due to its complexity and nonlinear nature of the problem. Several attempts have been made for finding optimum composition of the OER catalyst.
Recently, machine learning based optimization methods has drawn considerable attention to avoid difficulties resulting for the model construction. These approaches focus on the experimental input and output relationship; thus, the near optimum condition can be identified without constructing the expensive first principle model. Gaussian process Bayesian optimization (GPBO) is well-known methodology that can be successfully implemented in a black box optimization problem. This method constructs a surrogate model using given data and the further data acquisition is carried out using the surrogate model optimization. Consequently, systematic data acquisition, optimum experiment design, and process optimization can be successfully applied to this method.
In this work, we carried out OER catalyst composition optimization using GPBO. Throughout this research, 57 experimental data were iteratively collected to optimize the OER catalyst compositions. Furthermore, correlation analysis was performed to validate the performance of the synthesized catalysts.
